196年攻刘备。《资治通鉴·卷六十二》：袁术攻刘备以争徐州，备使司马张飞守下邳，自将拒术于盱眙、淮阴，相持经月，更有胜负。《三国志·先主传》：“袁术来攻先主，先主拒之于盱眙、淮阴。”豪杰记：“陶谦故将曹豹鄙人邳，张飞欲杀之。豹众坚营自守，令人招吕布。布取下邳，张飞败走。备闻之，引兵还，比至下邳，兵溃。收散卒东取广陵，与袁术战，又败。”袁术打败了刘备，占据了徐州广陵等地。以吴景为广陵太守。
长沙太守孙坚杀南阳太守张咨，引兵从术。南阳户口尚数十百万，但是他不修法度，以钞掠为资，奢姿无厌，百姓患之。()袁术因而和孙坚联手，上表行孙坚破虏将军，领豫州刺史。孙坚领军出征，袁术在火线供应粮草补给。后孙坚率军于阳人击败董卓军的胡轸、吕布，斩杀了华雄，获得大捷。此时有人便向袁术进言：“坚若得洛，不成复制，此为除狼而得虎也。”袁术担忧孙坚会尾大不掉，便不运军粮给孙坚。孙坚便连夜赶回严辞切责袁术，袁术忸捏，当即给孙坚调发军粮。孙坚回到火线后乃率军攻入洛阳，分兵出函谷关。
占玺称帝袁术以为奥秘谶纬预言：“代汉者当涂高。”说的就是自已。《资治通鉴·汉纪五十四》记录袁术篡夺了孙坚在洛阳所拾获的传国玉玺，作为称帝的根据。197年袁术于寿春称帝，国号仲家（《资治通鉴·汉纪五十四》：“袁术称帝于寿春，自称仲家”；《三国志·魏书第六·董二袁刘传》的裴注引《典略》作仲氏），置公卿，祠南北郊。但是袁术称帝的行动引发各方的恶感，因为袁术即是否定了被作为盘据角力的汉朝天子。
陈登：“公路骄豪，非治乱之主。”