191年孙坚征讨刘表战死，术同朝廷任命的正统兖州刺史金尚向兖州，术屯封丘。以后袁术获得黑山贼的余部以及匈奴于扶罗等助战，与曹操战于匡亭，但是大败。袁术退保雍丘，南回寿春，守将陈瑀不让其入城，袁术退守阴陵，调集军队进犯陈瑀，陈瑀逃回下邳。袁术又带领余部前去九江郡，杀死了扬州刺史陈温而自领扬州牧，又兼称徐州伯。李傕入长安后，想交结袁术为援，因而授左将军，假节，进封阳翟侯。
何夔：“天之所助者顺，人之所助者信。术无信顺之实，而望天人之助，此不成以得志于天下。”
王沈：“为长水校尉，好奢淫，骑盛车马，以气高人，语曰：‘路中捍鬼袁长水’。”
常璩：“汉末大乱，雄杰并起。若董卓、吕布、二袁、韩、马、张、杨、刘表之徒，兼州董郡，众动万计，叱咤之间，皆自谓汉祖可踵，桓、文易迈。”
建安元年春正月195年，曹操军临武平，袁术所置陈相袁嗣降。曹操外出时遇袁术部曲追杀，几近被杀死。《魏略》：“曹真本姓秦，养曹氏。或云其父伯南夙与太祖善。兴平末，袁术部党与太祖攻劫，太祖出，为寇所追，走入秦氏，伯南开门受之。寇问太祖地点，答云：‘我是也。’遂害之。”
后汉书·袁术传》说袁术：“少以侠气闻，数与诸公子飞鹰喽啰，后颇折节。举孝廉，累迁至河南尹，虎贲中郎将。”董卓入洛阳后，卓欲废汉帝，表袁术为后将军，袁术惧祸逃往南阳，遂有南阳之众。孙坚杀南阳太守张咨，引兵从术。因而刘表荐袁术为南阳太守。南阳户口尚数十百万，但是他不修法度，以钞掠为资，奢姿无厌，百姓患之。
天灾**时天旱岁荒，士民冻馁，术由是遂衰。又术既称天子，淫侈滋甚，媵御数百。部曲陈兰、雷薄叛变，掠粮草奔于灊山。袁术欲将归帝号于绍曰：“汉之失天下久矣，天子提挈，政在家门，豪雄比赛，分裂疆宇，此与周之末年七国分势无异，卒强者兼之耳。加袁氏受命当王，符瑞炳然。今君具有四州，民户百万，以强则无与比大，论德则无与比高。曹操欲扶衰拯弱，安能续绝命救已灭乎？”袁术于199年投奔袁绍宗子时任青州刺史的袁谭时，在路上为刘备军所挡下，术不得过，复走寿春，问厨下，另有麦屑三十斛。时盛暑，欲得蜜浆，又无蜜。坐棂默上，感喟很久，乃大宛曰：“袁术至于此乎！”因顿伏默下，六月，呕血斗余愤而病死。
占玺称帝袁术以为奥秘谶纬预言：“代汉者当涂高。”说的就是自已。《资治通鉴·汉纪五十四》记录袁术篡夺了孙坚在洛阳所拾获的传国玉玺，作为称帝的根据。197年袁术于寿春称帝，国号仲家（《资治通鉴·汉纪五十四》：“袁术称帝于寿春，自称仲家”；《三国志·魏书第六·董二袁刘传》的裴注引《典略》作仲氏），置公卿，祠南北郊。但是袁术称帝的行动引发各方的恶感，因为袁术即是否定了被作为盘据角力的汉朝天子。
范晔：“术虽矜名尚奇，而本性骄肆，尊己陵物。及窃伪号，淫侈滋甚，媵御数百，无不兼罗纨，厌梁肉，自下饥困，莫之简恤。”“焉作庸牧，以希后福。曷云负荷？地堕身逐。术既叨贪，布亦翻覆。”
《袁术，字公路，东汉汝南汝阳（今河南省商水西南）人，出身于东汉四世三公王谢之家，家属为四世三公的汝南袁氏，是司空袁逢之嫡宗子。传说他出世的时候，神仙托梦给他母亲，说她怀中的孩子有一段天命在身。因为袁术的庶兄袁绍是过继于其伯父袁成的养子，是以史乘普称袁术为袁绍的堂弟，实在两人是同父异母的亲兄弟。但是袁绍母亲仅是个婢女，袁绍暮年在家中的职位颇见寒微。《后汉书·袁术传》说袁术：“少以侠气闻，数与诸公子飞鹰喽啰，后颇折节。举孝廉，累迁至河南尹、虎贲中郎将。”