固然忽必烈对李璟采纳拉拢拉拢的体例，可李璟见忽必烈与阿里不哥打得正紧，于1262年农历仲春三日，公开停止兵变。他将涟、海等州献于南宋，遣使要求南宋援助。忽必烈当即命诸王合必赤总督诸路军马，讨伐李璟。来自河南、河北、山东等地的蒙汉军队围攻李璟，将李璟困于济南城中。李璟向四周求救，但愿获得山东、河北等地军阀的呼应，但是呼应者无几。数月以后，城中粮尽，李璟无计可施，便投大明湖他杀，因为水浅未能淹死，被蒙军抓获，随后被斩杀。李璟的兵变很快被停歇了。
公元1261年农历玄月，阿里不哥颠末一番休整，冒充归顺忽必烈，带领军队前去和林。等达到和林后，他采纳攻击战的体例，击败忽必烈所属的也先哥部，随之占据和林，接着又挥师南下。忽必烈赶快号令张柔、严忠嗣、张宏等七部汉军与阿里不哥军大战于昔木土脑儿之地。两边苦战数日，难分胜负。至冬，阿里不哥率部北撤，忽必烈部南返。第二年春季，阿里不哥带军队进驻阿力麻里地区。因为阿里不哥治军不严，纵兵烧杀劫掠，内部将领互不连合，导致兵力日衰。公元1264年春季，阿里不哥部又闹起饥荒，民怨沸腾，兵士四周逃散。阿里不哥被迫无法，于当年农历七月归降忽必烈，不久后因病死去。
公元1259年春季，蒙哥兵分三路，南下灭宋。他亲率一队主力进入四川。农历八月，蒙哥在合州遭到守将王坚的固执抵当，两边苦战多日，蒙军遭到重创。这时，忽必烈正带领军队，超出淮河，筹办强渡长江。不久，忽必烈接到动静，蒙哥在合州攻城时被宋朝军队炮石击中，死于军中，请他速速北返。
这时，偏安江南的南宋小朝廷已完整败北。宋理宗赵昀不睬政事，阎妃受宠乱政，与寺人董宋臣狼狈为奸。他的后继者宋度宗赵禥、恭宗赵更是昏庸无能，横征暴敛，使江南群众受尽了磨难。
别的，为了筹办打击南宋的军粮、军费，忽必烈还非常重视屯田；以盐换粮，供应军饷；并在京兆，设立交钞提举司，印发纸钞。如许，忽必烈逐步节制了当时蒙古政权在中原汉地的相称部分的财权。
漠南汉地，因为当时典章未备，法制不立，蒙古贵族、官吏随便杀人的征象时有产生。为了安宁民气，忽必烈多次制止诸将乱杀无辜，军士有违令的，斩首示众，如许大大改良了这类状况。
襄、樊是通向江南的大门，占有了襄、樊后，忽必烈兵分两路，一起从两淮方向打击，管束宋兵；一起从襄阳沿汉水而下，进入长江，直指南宋都城临安。公元1276年农历正月，在强大的蒙军面前，谢太后、宋恭宗赵只好投降了忽必烈。南宋随之灭亡。
通过这些汉儒幕僚的帮忙，忽必烈对中国前代王朝的治乱兴衰有了充分的体味。忽必烈不但本身尽力接管、学习汉文明，还要其他蒙古贵族跟着学。他的儿子真金太子从小就跟姚枢、窦默学习《孝经》；当上中书左丞的阔阔，原为忽必烈在“潜邸”时的近侍，忽必烈让他拜王鹗为师，学习“治道”。
忽必烈采取汉法管理汉地，破坏了那些蒙古游牧贵族和西域贩子的好处。他在中原声望的日增，在管理陕西、河南过程中大量财力、物力的积聚，又构成了对蒙哥汗权的威胁。